拟请先生设法，以大学院名义买下，送赠中央研究院，为一种Donation（此恐为Donation之误，意为捐赠品），然后由中央研究院责成历史语言研究所整理之。如此，则（一）此一段文物，不致失散，于国有荣。（二）明清历史得而整理。（三）历史语言研究所有此一得，声光顿起，必可吸引学者来合作，及增加社会上（外国亦然）对之之观念，此实非浪费不急之事也。先生虽辞去大学院，然大学院结束事务，尚有杏佛先生负责，容可布置出此款项，以成此大善事，望先生与杏佛先生切实商之。此举关系至深且巨也。至费用，因李盛铎索原价一万八千元，加以房租，共在两万以内，至多如此。叔平先生前云可减，容可办到耳。
蔡元培收到傅斯年的信以后，便致函杨杏佛，商议购买事宜。1928年12月，史语所派员至北平，由马衡介绍，找李盛铎洽谈，后又由陈寅恪、李宗侗出面办理。1929年3月，陈寅恪致信傅斯年，说已向李盛铎预付定金，并说由罗振玉清理印出之史料乃其中之极少数，其余并未开包。最后，中央研究院买下了这批档案，交由史语所进行整理。
清季以来，这批档案数易其主，辗转搬运，潮湿腐烂、鼠啮虫蛀，损失相当严重。一般官僚政客，乘检视之机，将珍贵案卷攫为己有，加上纸店主人挑选出售，罗、李收藏时各有留取。历史语言研究所运进时，计称得存于天津之档案6万余斤，存于北平的部分大约与之相当，总计约12万～13万斤，较原来已少了2万余斤。
1929年春，史语所迁至北平后，傅斯年当即决定将存于天津的那部分档案运回北平，与原存北平者合并一处进行整理。他选定了属于历史博物馆的午门楼为存放整理处。7月，教育部出面将此房舍拨给中央研究院，委托历史语言研究所管理使用。傅斯年即派人操持维修午门东西廊房，作为工作室，同时购进了整理用具。8、9月间，平津两地档案陆续运至。9月，傅斯年筹划组织了“历史语言研究所明清史料编刊会”，他与陈寅恪、朱希祖、陈垣、徐中舒5人为编刊委员。陈寅恪博学多识，精通满蒙文字，长于文史考证，当时虽已出任史语所历史组主任，但仍在清华、北大兼课，陈乃学问大家，组织领导，非其所长，故历史组之事务，包括档案整理之规划，多由傅斯年包办。朱希祖是北京大学的教授，傅斯年的老师，他曾用心采辑明季史事，参加过北大所接收的清内阁档案的整理，在这方面很有经验。陈垣当时是故宫博物院理事，掌文献部，曾领导、规划清宫档案的分类整理，是这方面的专家。他拟定的《整理档案八法》，即分类、分年、分部、分省、分人、分事、摘由、编目，为这次档案整理者所依从。他们三人名为编辑委员，实乃傅斯年所聘之高级顾问，档案收藏、整理、刊布之大旨方略，悉出其一人之胸臆，而具体之业务活动则多由徐中舒负责。
9月底，史语所将招聘来的20多名档案整理人员分成6个小组，整理工作全面展开。至1930年7月，这批档案已清理出十之七八，其余部分均已破烂不堪，不少是片纸只字，无法连贯，整理起来十分困难。他们把这些未经整理的档案重新装入麻袋，打算日后再作处理。
在清理这批档案的同时，傅斯年制定了一个庞大的出版计划。他准备一边进行清理、分类、编目，一边刊布印行《明清史料》，将整理所得公之于世。他在《〈明清史料〉发刊例言》中说：
此所刊布，皆整理中随时捡出，以为值得流通于世间者。最完美之办法为俟整理完事，再将一切认为可以刊印之篇，详加别择，以类相从，附以考证而刊行之。如此可为一个整个之制作。然似此事业，完工不可期之于十年之内。国内学人近年已甚注意档案一类之直接史料，不予刊布，无以答同祈求者之望。且订定考证之业，参加者多，成功益美。若先将“生材料”按月刊布之，则据以工作者不限吾等，凭作参考者不分地域，于是不待整理完功，先分期刊行之。
遵此原则，历史语言研究所于1931年将首批整理的档案公开刊布印行，取名《明清史料》。此次印行者称之为“甲编”，共有10册。第1至6册乃整理档案时随意捡出的文件，包括明季边情，有关骚乱反叛事件的奏章、题本及沈阳旧档等。其中以顺治朝奏章为最多，涉及到郑成功、李定国、洪承畴等重要人物的史料皆有选录。第7册为朝鲜史料。第8至10册乃明季边情方面的文件。1936年出版乙编、丙编各10册。乙编第1至6册录明季边情文献，第7、8册录东南沿海一带的海盗、山贼、红夷、倭患及黔、滇、川三省的土司文献。第10册录农民起义方面的文献。丙编第1册为沈阳旧档，第2册为洪承畴奏章，第3至10册乃顺治朝奏章。以上三编30册均为线装，由商务印书馆印行。抗日战争爆发后，档案的整理、出版工作均告停顿。抗日战争胜利后，丁编10册的篇目内容已经选定，但因时局动荡，迟迟未能付印。1951年由中国科学院整理后，交商务印书馆刊印面世，内容包括有关郑成功的史料、明季边情的文献，康熙朝奏章和三藩之乱的若干文献。
抗日战争爆发后，史语所取档案中之精华部分（约占原有件数的三分之一）随所播迁，1948年至1949年之交，史语所迁至台湾的杨梅镇，这批档案则随之运台。自20世纪50年代中叶至70年代，史语所继续刊印《明清史料》之戊、己、庚、辛、壬、癸各编。自甲编至癸编共100册，收录史料10000页。另外还刊印了李光涛等人选编的《明清档案存真选辑》三集。运往台湾的清内阁大库档案共有31万件，至80年代中期已经整理出7万多件。约有三分之一的档案因腐烂霉变、水渍虫蛀而成为残屑碎片，另有三分之一未开箱检视，存于史语所傅斯年图书馆的地下室中。1986年之后，因得到联经出版事业公司等单位的资助与合作，刊布印行之速度加快，至上世纪90年代中期，已出版近300册。这批珍贵档案资料的整理被列为台湾历史语言研究所的三大工程之一，准备将这些档案建成影像档，为人们提供网络检索与阅读的便利。
在整理内阁大库档案的同时，傅斯年还组织领导并亲自参加了《明实录》的校勘整理工作。1930年，整理内阁大库档案的工作人员发现案卷中有明朝内阁进呈的《熹宗实录》的散页，而北平图书馆藏红格本《明实录》正缺《熹宗实录》13卷。傅斯年得知此事后，便打算从这些散页中找到红格本《明实录》的缺文，并据此改正《明实录》其他部分的脱漏与讹误。《明实录》主要是根据明朝档案写成，《明史》多取材于《明实录》。明朝档案今存世甚少，《明实录》可以算是关于明朝历史的最足珍贵的直接史料了，它比《明史》具有更加重要的史料价值。因此，傅斯年对此项工作十分重视，他当即作出校勘整理《明实录》的决定。
1930年下半年，傅斯年向北平图书馆洽借《明实录》红格本予以晒蓝，费时年余方才完成。而内阁大库中的千余张《熹宗实录》散页须逐页装裱，此工作至1932年1月始告结束。1932年6月，傅斯年又借得兵工署存广言馆旧藏《明实录》，此本亦仅缺《熹宗实录》，是官方藏书中较完善的本子。待准备工作基本就绪后，傅斯年乃聘请李晋华来历史语言研究所，专门负责校勘《明实录》。李晋华曾就读于广州中山大学，乃傅斯年的及门弟子，中山大学毕业后，入燕京大学文科研究院专攻明史，造诣颇深。次年7月，又增聘那廉君等3人为李晋华的助手。根据傅斯年的意见，他们以红格晒蓝本《明实录》为底本，与广言馆旧藏本对校，遇有缺疑，则以北平图书馆藏礼王府本、北京大学图书馆藏本、武汉大学图书馆藏本及史语所原藏朱丝栏精抄本相参校。1937年春，傅斯年派那廉君、张政烺去浙江吴兴县南浔镇，以重金购得刘氏嘉业堂藏本，又以此本复校。这时李晋华因患心脏病去世，其三位助手也先后离职。7月，傅斯年又从北京大学选拔王崇武、吴相湘、姚家积三位高材生来史语所，继续从事家业堂本《明实录》校勘工作。不久吴、姚相继离职，王崇武于抗日战争期间随史语所辗转迁徙，继续从事校勘工作，直到1948年赴英为止。
1938年史语所迁至昆明，这时红格晒蓝本《明实录》与广言馆本已对校完毕，为尽快公布校勘成果，傅斯年决定将《明实录》校勘本送香港刊印。他亲自审阅校勘结果，杀青定稿，在底本上写批语，作标记。遇有异文，便用“△”标出，打算双行排在正文下边。凡须提行顶格排印者，则以“：”标出。他嫌校语冗长，不便阅读，遂用红笔直接改正红格晒蓝本误字，而将原来的校语略去。有的地方有必要保留校语，便用红笔批示：“此条存”。有些异文难以决断孰是孰非，便批一“查”字，由王崇武查阅各本，再作校注。傅斯年亲自校勘了《太祖实录》36卷，这虽然只占整个《明实录》的一小部分，但此筚路蓝缕之举，意义重大，功绩不可埋没。
史语所迁到台湾后，《明实录》的校勘工作一度中断，至50年代中期恢复，60年代初最终完成并付梓印行。
此外，在傅斯年寻求新材料的学术思想指导下，史语所陆续购入上自先秦，下至民国的金石拓片25000多张，33800多卷。其中多属张钫、刘体智、柯昌泗及北平翰茂斋旧藏，而以柯氏所藏最为精要。这些拓片不少为史语所独家收藏，乃史料价值颇高的稀世珍品。其中仅唐代墓志铭就有3000余张，为探讨唐代人物与社会结构之重要史料。史语所藏有民国初年刘复为研究民间文艺而征集的俗曲本子及史语所建立后陆续在各地搜集的曲本，也是一种颇有特色的新史料。史语所的学者们对于敦煌卷子的搜求与整理，对汉魏竹简特别是居延汉简的整理与研究，也取得了举世瞩目的成绩。
（二）震惊中外的考古发现
考古组把田野考古发掘作为工作的重点。傅斯年之所以在历史语言研究所中设立考古组，是基于这样的认识：“考古学是史学的一部分”，“在史学当中是一个独异的部分”，科学考古所获得的资料，是直接的史料、最可靠的史料。他说：
古代历史，多靠古物去研究，因为除古物外，没有其他东西作为可靠的史料。我国自宋以来，就有考古学的事情发生，但是没有应用到历史上去。
中国古史时期，多相信《尚书》、《左传》等书，但后来对于《尚书》、《左传》亦发生怀疑，不可信处很多很多。于是不能不靠古物去推证。中国最早出土的东西，要算是钟鼎彝器了。周朝钟鼎文和商代彝器上所刻的文字去纠正古史的错误，可以显明在研究古代史，舍从考古学入手外，没有其他的方法。
中国的考古学起源甚早，宋代就有所谓金石学，用古器物铭文印证历史文献。甲骨文字发现以后，王国维将它应用于历史研究，贡献很大。傅斯年认为，中国传统的金石学家使用的方法不是科学方法，他们只以文字为研究的对象，认为没有文字的器物无法用来印证史事，只被当作古董看待。而且他们搜集古器物，都是随便购买来的，难以断定其时代，不便用来研究历史。科学考古使用的是一种新方法，它是用科学的手段发掘古器物，所以容易判定古物的年代，它不仅重视有文字的古物，对于无文字的古物也同等重视。今天看来，傅斯年所谈的不过是些常识性的东西，但在上世纪二三十年代，了解这些常识的人并不多。而且，以学术机关的名义发布这样的常识，这在中国学术史上还是第一次。
在史语所成立之前，中国虽然有过许多次田野考古发掘，但那大都是外国人主持的，中国学者掌握科学考古理论及技能者甚少，更没有建立起从事科学考古的学术机构。傅斯年旅欧期间，接受了西方现代考古的理论和方法，回国后目睹中国考古资料外流的现状，马上提出要到民间搜求材料，到各地搞考古发掘。但是田野考古一般规模较大，以一人之力、数人之力实难担当，所以他在筹办中央研究院历史语言研究所的时候，决心建立一个中国人自己的科学考古组织，发展中国的考古事业。他把田野考古的目标首先投向了安阳殷墟。因为自1899年甲骨文字被发现以后，许多古董商来到安阳，他们除多方搜求外，且每每聚众挖掘，以至许多古器物被毁，地层分布遭到严重破坏，如果不抓紧进行科学考古发掘，殷墟不久即成为真正的废墟。而且当时欧美日本的一些考古学家、古史学家也注目殷墟，插手其间，收买甲骨片、古器物，致使数以千万计的甲骨片、古器物流向海外。所以，对安阳殷墟进行科学的考古发掘已是刻不容缓的事情了。
在这样的情况下，未待历史语言研究所正式成立，傅斯年便开始进行了殷墟考古的准备工作。1928年8月，他派董作宾去安阳，了解甲骨出土的情况。董作宾从当地农民手里买得部分甲骨片，又作了实地勘察，从而断定此地区仍有甲骨片及古器物埋藏，有继续发掘的价值。他回广州向傅斯年汇报了情况，傅斯年当即作出决定，派董作宾再次返回安阳，进行试探性发掘。10月初，董作宾返回安阳小屯村，工作17天，共发掘出古器物l0余种，甲骨百余片。试掘的成功增强了傅斯年大规模发掘殷墟的信心，他当即写工作报告给中央研究院，要求组织人员对殷墟进行考古发掘。报告中说：
安阳之殷故墟，于三十年前发现所谓龟甲文字者，此种材料，至海宁王国维先生手中，成极重大之发明。但古学知识，不仅在于文字，无文字之器物，亦是研究要件；地下情形之知识，乃为近代考古学所最要求者。若仅为求得文字而从事发掘，所得者一，所损者千矣……此次初步试探，指示吾人向何处工作，及地下所含无限知识，实不在文字也。
中央研究院接到报告后，即表示同意派考古组去安阳发掘。傅斯年乃抓紧时间筹措资金，购置发掘器具，聘请工作人员。董作宾于古文字方面造诣颇深，但田野考古非其所长，时逢在美国攻读考古学多年且获得人类学博士学位的李济留学归来，董作宾自谦难以担当领导大规模地下发掘之重任，而属意于李济。傅斯年聘李济为考古组主任，负责领导组织发掘，董作宾亦偕同前往，襄成其事。
1929年3月，李济、董作宾领导的殷墟大规模考古发掘全面展开。在近两个月的时间里，他们在殷墟附近的洹上村一带开挖3处，掘得甲骨680片，古器物、兽骨、陶片出土甚多。同时绘制了详细的发掘图，记下了地下文物的出土位置及地层分布情况。