既然决定做一名牧师，就有必要去进一个英国大学，取得学位。按照父亲达尔文医生的旨意，已经在剑桥大学谋求医学博士学位的哥哥伊拉兹马斯帮助弟弟达尔文向校方提出申请。
1827年10月15日，达尔文收到一封剑桥大学的来信，学校已经接受了他的申请，准许达尔文在第二年春季学期入学。
达尔文医生看到这封信，显得十分高兴，他想他的儿子查理已经按他铺设的道路前进了。
当达尔文决定全心全意地投入到神学领域的时候，才知道自己目前会面临多么大的困难。因为，自从他离开爱丁堡大学以后就再也没有去看过一本经典著作。更为糟糕的是，达尔文竟然把他在爱丁堡大学两年的求学生涯当中所学的每一件事，甚至连希腊字母都忘掉了，这一狼狈的事实简直令人难以置信。
达尔文向父亲说了这一事实，爱子心切的父亲马上给他请来了施鲁斯伯里的最好的私人教师。达尔文决定立刻突击补习拉丁文和希腊文，准备考剑桥大学的基督学院。
达尔文跟随家庭教师温特先生认真踏实地学习，每天学习五个小时，每周上五天课。聪明的达尔文重新捡起这些遗忘的知识并不是很困难，他一连突击了几个月，取得了惊人的进步，在年底顺利地通过了入学考试。
当达尔文把剑桥大学基督学院的录取通知书递给父亲的时候，他没有激动，只是很平静地说：“父亲，我按照您的旨意考取了。我并不是您以前所认为的那样，是个智商平庸的孩子。”
达尔文医生觉得非常欣慰，他接过查理的录取通知书，双手显得有点微微发抖，并且喃喃自语道：“我多年的心血终于得到了回报。”
1828年初，在圣诞节之后的1月8日，达尔文正式进入剑桥大学基督学院，学习期限为三年。
剑桥大学成立于1209年，是英国一所著名的高等学府，位于风景秀丽的剑桥镇，美丽的康河横贯其间。剑桥大学具有悠久的历史文化传统和优美的田园式风光，绿色的草坪上点缀着座座古色古香的教堂和学校建筑，校舍的门廊和墙壁上装饰着古朴庄严的塑像和印章，高大的染色玻璃窗像一幅幅瑰丽的画面。环顾学校，宛若置身于雅典娜智慧皇宫之中。剑桥大学共有十四个学院和三个会馆。基督学院是一幢雄伟而阴沉的建筑物，庄严的塔楼、高耸的尖顶、厚重的铁门以及凝重的创办者的画像，都呈现出浓郁的中世纪风貌。
在剑桥大学的基督学院里，达尔文把神学作为自己的事业，希望自己能做出一番成就来。
他认真地阅读了皮尔逊的《论教义》、佩里的《基督教教义证验论》、《伦理学》和《自然神学》等各种神学书籍。因为当时他一点都不怀疑圣经上每一个字严格准确的真理，所以不久达尔文就确信他所读到的教义都是可以接受的。
另外，他还勤奋认真地温习过去荒废的中学课程，很快就达到了剑桥大学的知识水平，并且不久就能够相当容易地翻译浅近的希腊文书籍，如荷马的著作和希腊文的圣经。
在基督学院，达尔文的必修课程是数学和古典文学，古典文学主要是古代希腊和罗马的著作。圣约翰学院的高年级学生乔治·阿什·巴特顿担任达尔文的导师，指导他学习数学和古典文学。
在剑桥大学里，达尔文十分努力地学习数学。在1828年夏季的时候，他甚至到巴茅茨跟随一位私人牧师学数学，但是那个私人牧师是一个十分乏味的人，他的讲授同样如此，因此达尔文的进度很慢。
“嘿，查理，目前你不能学好数学的最大原因是你不喜欢它。如果你喜欢它的话，你很快就会进步的。”老师说。
“我想说的是，我不喜欢数学主要是由于我不能理解它的任何意义，即使是最简单的初级代数我也不能理解。”达尔文申辩道。
“短见的查理，你将来会发现你这种没有耐心的态度是极度愚蠢的，你要知道数学也是一门科学。将来你会后悔你没有学好数学的，至少对那些主要的数学原理应该有所理解，因为一个拥有这种学识的人，他的辨别力是格外强的。”老师耐心地解释道。
可是，达尔文一点都听不进去，他厌烦这种无聊的运算和求证，他小声嘟囔：“我一点也不想在数学上取得成就。”
关于古典文学，除了去听少数必修的学校课程的讲授之外，达尔文什么也没有做，并且听讲也是有名无实的。尤其是当他从老师们的讲授中得知自己敬仰的科学家哥白尼、布鲁诺、伽利略在神学院里受到变相的诽谤和攻击时，想到自己以后当了牧师也要这样干，不由得心惊肉跳。
有一次，达尔文跟随同学们一块按照老师的要求认真地背诵《四音福书》，可是背着背着，达尔文就不耐烦了，说：“这样大力气地死记硬背这些味同嚼蜡的东西，实在是太难以让人忍受了。”于是，达尔文推开书本，到外面去看风景了。
有一次，上课的时候，照例是要按照老规矩，所有的同学在老师授课之前朗诵或背诵几段圣经。在和同学们的齐声朗诵中，达尔文不自觉地就走神了，他想到自己以前做的科学实验，想到自己从实验结果中获取的知识是多么有趣。
更令达尔文厌烦的是，在基督神学院，所有的学生必须一日三次地重复祷告仪式，而且天天如此。
达尔文很快就无可避免地对这种生活厌倦了。
所以，一个很令人遗憾的结果是，就大学课程来说，达尔文在剑桥的三年时光可以说是完全浪费了的。
不过，令达尔文感到快慰的是：在基督学院里有中学同学托马斯·巴特勒，他是达尔文曾就读的那所私立中学校长的儿子，尽管达尔文很讨厌那所私立学校，但是这丝毫不影响达尔文同他的友谊；另外一个好朋友就是威廉·达尔文·福克斯，他是达尔文的姑表弟，他们两个人的友谊持续了整整一生。后来他们又结识了圣约翰学院学生查理士·惠特利及其表兄约翰·马里斯·赫伯特。
五个好朋友常常结伴到郊外去钓鱼、散步、爬山和划船。同时，他们几个还拿了捕虫网，提着酒精瓶，随时随地去捕捉昆虫，贮放在瓶中，并且把它们制成标本。
巴特勒有时一边追蝴蝶，一边问：“查理，你弄这么多的死虫子到底是为什么？”
达尔文说：“当然是为了科学才捕捉的嘛。”
福克斯是一个很聪明很有趣的人，他常开玩笑地说：“查理，我们这样做可是为了你的研究爱好效劳哦！”
在剑桥的时候，没有一项工作比搜集甲虫能使达尔文更为热心、更感兴趣的了。这仅仅是一种搜集的热情，因为达尔文并没有解剖它们，也很少把它们的外在性状和书上所描述的加以比较，不过达尔文总要想方设法弄清楚它们的名字。
有时候达尔文对搜集昆虫的热心也使他吃了不少苦头，这说起来不禁让人哈哈大笑。
有一次，跟朋友们一块在树林里捉甲虫，达尔文无意间剥去一棵树上的老树皮，忽然看见两只甲虫在树缝里爬来爬去，达尔文眼前一亮，说：“好可爱的小家伙儿，我可从来没有见过你们啊！来，让我仔细看看，你们到底长什么样。”
说着，达尔文就伸手去捉。他眼疾手快，一下子就捉到了，一手拿一个。
就在这时，树皮底下的另外一只甲虫又爬进了达尔文的视线，达尔文望着它高兴地说：“哈哈，今天运气真好，碰到了第三只甲虫。你可是新种类啊，你碰见我就甭想再逃走了。”
于是，达尔文将右手里已经捉到的那只甲虫一下放进嘴里衔住，丝毫没有犹豫，赶紧腾出手来捉树上的第三只甲虫。
当他捉住那只甲虫，正在窃喜时，嘴里忽然有一阵异样的感觉。原来，被放进嘴里的那只甲虫排出了一些极辛辣的液体，烧痛了他的舌头。于是，他不得不把含在嘴里的那只甲虫吐出，赶忙松开右手去拿水漱口。结果，所有的甲虫都逃掉了。
由于热爱昆虫学，经表弟福克斯介绍，达尔文又结识了几位志同道合的青年。其中有三一学院的学生艾伯特·韦，他后来成为了一个文物收藏家和著名的考古学家；还有哈雷·汤姆森，他后来成为了一个重要的农学家、一家大铁路公司的主席、国会议员；以及哈雷·汤姆森的弟弟托马斯·汤姆森。这些人因为共同的爱好而走到一块去，他们中的很大一部分在未来都功成名就，这似乎暗示着搜集甲虫的兴趣也会促进未来生活的成功！
这些志同道合的青年经常集体到校外的泽地上、河岸边、枯草下、树皮上、青苔中和垃圾堆内搜查稀奇的昆虫品种，制成标本，分类收藏。
在剑桥捕捉昆虫的日子在达尔文心中留下了深刻的印象。甚至在很多年后，达尔文仍然十分清晰地记得某些老树、河边的原样，以及他在那里进行的捕捉时的得意，当时的战利品包括一只美丽的大十字芥虫，达尔文曾把它当做一件宝贝来珍藏。
可以说，达尔文的搜集工作是很成功的，因为他搜集了很多很稀奇的昆虫品种。俗话说熟能生巧，在这项长期的爱好和实践中，达尔文还创造了两种新的方法，这大大地扩大了昆虫搜集的来源和种类。
第一个方法是达尔文雇佣了一个工人，请他在冬季到森林里刮老树上的青苔，然后把这些青苔放进一个大口袋里去；第二个方法是达尔文还找了一个船上的工人，请他搜集船底的垃圾，其中有从剑桥附近低地带来的茅草。通过这两种方法，达尔文又得到了一些很罕见的品种。
搜集到了这些罕见的新物种的资料，达尔文就会把它们寄给伦敦的昆虫学专家詹姆士·法郎士·斯蒂芬。后来，在斯蒂芬编著的《不列颠昆虫图集》中，有一种蛾和12种甲虫的学名后面，注明“查理·达尔文采集”。
当斯蒂芬把一本《不列颠昆虫图集》寄给达尔文的时候，达尔文翻开书页，看到自己采集的昆虫标本以及自己对它们的命名都被斯蒂芬采用了，并且注明的是“查理·达尔文采集”这几个魔术性的字儿，感到无比的欢欣鼓舞，这种欢欣甚至比任何一个诗人看到自己的第一首诗被发表出来时所感到的更大。
对于在剑桥的大学生活，达尔文在后来的回忆录里说：“虽然我在剑桥的生活还有某些可取之处，但是我的光阴在那里还是可悲的虚度了，甚至比虚度还要坏。”
在剑桥的大学生活里，达尔文不去听课，讨厌神学，经常去搜集昆虫，跟随伙伴们去钓鱼爬山游玩，除此之外，达尔文仍然对打猎痴迷不悔。达尔文每次打猎归来，都会无限遗憾地对自己的同伴们说：“要是我能够把枪端得更直一些，我就会瞄得更准一些，那么就会有更多的猎物了。”
于是，私下里他常常对着镜子练习把枪放在肩上，看它是否被放得笔直。
达尔文对自己感兴趣的事情往往就会有持久的耐心和热情，并且能够从中发现更简易更实用更独到的创新方法，练习端枪也不例外。
他在长时间的练习中发现了一个窍门，那就是找一个朋友摇晃一只点着的蜡烛，然后把一个铜帽放在后门上向它射击，如果瞄得准，空气的些许膨胀就会把烛光吹灭。铜帽爆炸会引起尖锐的噼啪声响，以至于学校的导师曾说过，“真奇怪，达尔文似乎要花很多时间在屋子里抽马鞭子，当我走过他窗户的时候，总是听到噼啪的声响。”
经过长时间的练习，达尔文的枪法果然有很大的进步。以后出去打猎的时候，他就获得了更多的猎物。
有一次打猎归来，同伴们犯难了，“这么多的猎物该怎么办呢？”
“要不，我们举行野炊烧烤吧？”
“是耶，每周举行一次，叫上自己的朋友，还可以增进友情！”
“问题是我们怎么宣传自己的活动呢？”
“听听查理的意见吧，他打获的猎物最多，应该最有发言权！”
伙伴们叽叽喳喳地商量了半天，最后听从达尔文的建议：由达尔文发起组织一个品评奇味的每周聚餐会，取名为贪吃者俱乐部。
这个活动一传十十传百，踊跃报名的人还真不少。结果，这个俱乐部成员有各个学院的学生，他们的兴趣广泛，从唱歌、打牌、喝酒到骑马游乐、欣赏绘画音乐的都大有人在，他们各有擅长，好像乌合之众，聚会的时候总是热闹非凡。
他们把猎获的老鹰、鹭鸶和猫头鹰等煮熟，品尝那些不入菜谱的怪味，有时会吃得大倒胃口。但是，达尔文时常会自我节制，适可而止。不过还是有一次例外，他十分高兴地喝醉了酒，违背了父亲禁酒的家规，在以后的岁月里达尔文把这件事视为终生憾事。
当打猎的热情逐渐减褪时，达尔文又开始了热爱骑马旅行，所以，他参加了一个游玩的团体，其中自然是有一些浪荡的下流青年，但常常也会有品质高尚的人物参加。达尔文时常同他们一起在晚间聚餐，有时候会喝很多很多的酒，随后就兴高采烈地歌唱和玩牌。
在这个游玩团体中间，达尔文不仅学会了喝酒还学会了玩纸牌赌博。达尔文有时会为自己的这种虚掷光阴的行为感到惭愧和自责，不过，大部分时间他是非常开心的。因为他从这个团体中得到了很多快乐，认识了很多有趣的朋友，从他们身上也学到了很多东西。最重要的是，这种快乐驱散了他对神学的厌倦，使他短暂地逃离了神学的牢笼。以至于达尔文在往后的很多岁月里回忆起这段生活都会感到兴致勃勃，欣然神往。
由于达尔文的广泛交友，他在剑桥大学认识了很多朋友，有的跟他是志同道合的，有的却跟他有许多的不同。跟那些与他不同的朋友交往，使达尔文极大地丰富了业余生活，开阔了自己的眼界。
惠特利就是他的好友之一，他很擅长绘画和雕刻，并且也十分爱好数学，后来成为数学学位考试的一等及格者。达尔文跟他关系很亲密，因此也染上了对于绘画和精美雕刻的爱好，购买了一些关于绘画和雕刻的作品。
自从迷上了绘画和雕刻之后，达尔文就常常去“菲茨威廉美术馆”，令他感到兴奋的是，他竟然能够欣赏最好的画，并且同年老的管理员一起讨论过那幅最好的画。那位年老的管理员说：“查理，你的欣赏趣味真的很高！”达尔文为得到这样的褒奖感到格外的庆幸。
对于绘画的兴趣，虽然不是达尔文的天性，但是也持续了若干年。“伦敦美术馆”的许多画给予了达尔文很大的快乐，意大利著名画家索巴斯坦·德尔·皮奥姆波的画引起了他一种崇高的感觉。
哈波特也是达尔文的好友之一，他是一个非常热心的人，并且对音乐有很大的热情，除此之外他的数学也很好，后来也成为数学学位考试的一等及格者。他极力鼓励达尔文去参加一个音乐团体，因此达尔文能够同更多爱好音乐的人来往，听他们演奏，对音乐发生了强烈兴趣。
因为对音乐真正的爱好，达尔文常常要在星期日赶路，独自一个人去“英皇学院”的礼堂里听赞美诗的歌唱，这使得达尔文感到无限愉快，以致他的脊背有时都会颤抖起来。有时候，达尔文也会把教堂合唱团的孩子们雇请到他的屋子里歌唱。
不过，达尔文终究对音乐是没有天分的。他的耳朵辨音能力很差，以致不能听出音乐中走调的地方，也不能打拍子和准确地哼出一支歌曲。达尔文有时候也会黯然叹道：“真是不可思议，如此这般，音乐竟能引起我的兴趣！”