出狱后，他即到香港结合有志于单独行动的个人，组织了“东方（或支那）暗杀团”，以反抗暴政，成员中包括了陈炯明、谢英伯、高剑父、林冠慈、丁湘田等。这个时候他主张单纯的破坏主义，认为没有破坏就没有建设，《波兰亡国记》一书对他影响很大。一九一一年，暗杀团团员林冠慈在广州双门底炸李准，李沛基在大南门炸死广东将军凤山的行动，都是他精心策划的，炸死凤山的炸弹还是他亲手制造的。这在当时都是轰动视听的大新闻，已载入近代史册。
心社·晦鸣学舍·世界语研究会
辛亥革命发生，他与莫纪彭、林君复等人策反驻扎香山与澳门交界处的一支清军，以此为基础，组织了“香军”，光复香山，并参与东江地区的起义，然后率香军进驻广州。但他没有像其他革命党人那样从此踏上从政之路，而是踏上了另一条永远看不到尽头的不归路。
他最早对无政府主义发生兴趣，乃是在狱中经过种种刺激和研究以后，他弟弟、受他影响参加过无政府主义活动的刘石心说，从思想上来说，他哥哥是受托尔斯泰、《新世纪》的影响。辛亥革命后革命党人内部争权夺利，一片乌烟瘴气，这些也是他为寻找出路、探求未来而转向无政府主义的重要原因。当他和同伴率兵进入初光复的广州城时，胡汉民与陈炯明之间的矛盾，以及其他错综复杂的矛盾都开始凸现，他与莫纪彭等曾居间调停无效，他深为失望，把军队交给陈炯明，准备北上去刺杀摄政王载沣（后来又改变计划想杀袁世凯）。一路上，耳闻目睹了湘、浙、赣、皖等地同样争权夺利的事实，湖南独立后的第一任正副都督焦达锋、陈作新等惨死。他到达上海，正遇到汪精卫南下，告诉他南北和议即将实现，暗杀计划就此作罢。
他和丁湘田、郑彼岸等到了杭州，游览西湖之胜，在白云庵住了一个月，在美丽宁静的西湖边，他思考了辛亥革命中出现的许多问题，对政治产生了厌恶情绪，认为任何官府和官吏都是不好的，解决这些弊病的良方就是无政府主义，要从根本入手，就是从个人的道德品行修养做起，“心社”之约由此创议。他以为民国已经告成，单纯的破坏时期已经过去，从此可以一门心思传播无政府主义信仰。这是师复初次与西湖结缘，他没有想到最后他会归宿在西湖。
一九一二年五月，他在广州发起成立“晦鸣学舍”，加入者多为他的朋友和亲属。七月，他将自己的姓名“刘思复”易名为“师复”，从此废姓，并与郑彼岸、莫纪彭联名发表“心社”社约十二条：一、不食肉；二、不饮酒；三、不吸烟；四、不用仆役；五、不坐轿及人力车；六、不婚姻；七、不称族姓；八、不做官吏；九、不作议员；十、不入政党；十一、不作陆海军人；十二、不奉宗教。同年二月，李石曾、张继、汪精卫、吴稚晖等发起“进德会”会约，也是相约不嫖、不赌、不纳妾、不做官吏、不做议员、不吸烟、不饮酒、不食肉。这些“会约”曾在上海影响很大的《民立报》上公开发表。不管其中有多少空想、不切实际的成分，同样都可以反映出那个转型时期部分中国人对个人操守德行的一种追求，旨在为社会树立新风气，创造一个新社会。
严格地说，“心社”和“晦鸣学舍”不一样，只是个人道德修养与精神上的结合，不是一个有形的团体。师复为人孤介，清心寡欲，淡薄名利，很仰慕托尔斯泰的做人。“心社”的十二戒条，他无不躬身实践，丝毫不肯放松。即使生病很重，医生多次劝他吃肉，补充营养，他竟迂执地不破戒。与他来往的亲朋也无不受他感化，他反对抽烟，有一天朋友聚会，在广州东园，有个朋友正在吸烟，听说他到会，马上把香烟藏在衣袋里。有一政客乘轿来拜访他，到了离晦鸣学舍还有一截地的街口，即自觉地下轿步行。他绝不强求别人，但他自身的行为在无形中对周围的人起了些感化的作用，使不拘小节的人们在良心上会感到一种不安。
师复认为都市太繁扰，曾想约同志去乡村居住，半耕半读，他们在新安的赤湾（九龙宋王台畔）找到了一块地方，从香港航行两小时可到，面临文天祥叹息过的零汀洋，挨着宋帝陵，枕山面海，风景天然，有田七十亩，荔枝五百株，郑彼岸提议取名“红荔山庄”，他们试图在那里开辟一小块无政府主义的实验基地，推行新村计划，可惜最后没有成功。
在“晦鸣学舍”，大家一起劳动、学习、生活、相互帮助、人人平等。大家以为这个学舍就是无政府共产主义社会的雏型，至于经费来源则是当初为暗杀募捐来的。师复经常给他们讲无政府主义理论，有时出题目让大家做文章。丁湘田教语文，圣约翰毕业的李希斌教数理化和英语。当时主要劳动是排字和印刷，他们选印《新世纪》上的文章，发行了《无政府主义粹言》、《无政府主义名着丛刻》等小册子，重印了《新世纪丛书》，每种都印了五千册，免费赠送读者，邮寄到国内各报馆、会社、各省议会、县议会，无政府主义这个名词才渐渐广为人知。此前无政府主义思潮的传播对国内影响甚微，虽然早在一九○七年，李石曾、吴稚晖他们就在巴黎编辑《新世纪》周报，介绍巴枯宁、克鲁泡特金等人的学说，到一九一○年停刊，前后有三年，但很少传入国内。直到“晦鸣学舍”创立，无政府主义的种子才开始在国内撒播。师复早年的同伴陈炯明对其理想主义选择表示了同情。
他偶尔接触到刚刚传播到中国的世界语，认为世界大同，应该以语言统一为先导，所以对提倡世界语非常热心，发起“广州世界语学会”，曾被推选为“环球世界语会广州分会”，每天他从西关步行到东堤会所，到夜深二三时才回家，即使刮风下雨也是如此。短期内，广东参加世界语会的有三四百人，世界语学会成立大会有上千人参加。这与他的努力号召分不开的。
从《晦鸣录》到《民声》
一九一三年八月二十日，正值干戈不息、扰攘不安的袁氏当国之时，“晦鸣学舍”创办的《晦鸣录》周刊问世，二十开本，十六页，标举反抗强权、实行社会革命，谋取平民自由幸福的宗旨，只出版了两期，就被袁氏在广东的死党龙济光查禁，“晦鸣学舍”也被封，袁世凯政府通电全国各省缉捕师复，他举家迁到澳门，将《晦鸣录》改名为《民声》继续出版，也只出了两期，袁世凯下令外交部照会葡萄牙公使、广东当局照会驻澳门的葡领事，禁止《民声》出版。广东当局甚至派人以摩托车将他从澳门劫持到前山，幸得他闻讯有了戒备，得以不遭毒手。在勉同志文中说：“杀戮囚辱，固无政府主义党之乐乡。”
一九一四年元宵节后，他们几经周折，转往上海（后安顿在法租界），以“世界语传习所”为掩护，恢复出版《民声》，印刷地写为“日本东京”。《民声》成为传播无政府主义最有力的刊物之一，受到包括克鲁泡特金、格拉佛、大衫荣等在内的世界各国无政府主义先驱的纷纷鼓励。吴稚晖曾劝师复去法国留学，但他认为，中国只有他最熟悉安那其理论，又有决心传播，还能筹款维持刊物，没有其他人可以代替他，终于没有出国。（他故后，刊物勉强坚持到一九一六年，出到第二十九期就停刊了。后来年区声白等又在广州复刊，出至第三十四期停刊。）
他办刊以传达“平民之声”的言论机关自勉，在《晦鸣录》的编辑绪言中即指出，不限于一家之学说，不囿于一党之见解，独立不倚，表达自己良心上的是非，说出人人心中想说的话，以真理为目标。他理解的无政府主义首先就是反抗强权，反对军国主义等许多形形色色束缚人类自由、妨碍人类幸福的教条，出路是万国大同、语言统一，人道主义、人类自治是核心。为此，他写了大量文章，阐明无政府主义的正确和可行性，苦口婆心地解释、试图说服读者，有时同一期刊物上就有他的多篇文章。一九一四年四月十八日，他在《民声》六号发表的《孙逸仙江亢虎之社会主义》一文，他从学理角度认为孙、江所言只是社会政策，而非社会主义。之后，他还发表过《江亢虎之无政府主义》等文，对“中国社会党”创立者江亢虎的观点尤多驳斥。
师复离世十二年后，一九二七年五月三十日，郑佩刚等在上海出版《师复文存》，梅定成执笔的序言中说：“师复本无政府主义党健全分子，为同志中前辈后生所共倾服，以其有毅力，有勇气，有热情，有道德，有品格，所谓‘一点不留余渣十分成全自身’者，是固一模范实行家。”他虽不以文字知名，但读他的文字，无不深入浅出，语重心长，“说高尚之主义，如数家珍，能令阅者忘疲，听者兴奋。”他的文章能立、能破，三寸铁管，洞察幽微，有缚马伏虎的笔力，对某些主义、信仰之祸害尤有先见之明，赞同他的人称其文字为“降妖伏魔之法宝”，“足令举世妖孽，望影惊避”。
一九一四年六月，师复致函无政府主义万国大会，报告中国无政府主义传播的历史和现状，并向大会提议：一、组织万国机关；二、注意东亚的传播；三、与工团党联络一致进行；四、万国总罢工；五、采用世界语。（此前，他就在《民声》特设了一个世界语部作为通讯机关，与世界各团体、同志相互联系，交换杂志，讨论问题。）这是中国无政府主义者最初与世界发生关系。
七月，师复在上海发起“无政府共产主义同志社”，起草成立宣言，发表《无政府共产党之目的与手段》等文，提出一系列求得经济上、政治上“绝对自由”的主张，如一切生产要件归社会公有，废绝财产私有权，废钱币，废除婚姻制度，男女自由结合，废除一切宗教，人人劳动，不要政府、军队、警察、监狱，不要一切法律规条，人人受平等的教育，自由组织各种公会，等等。这些主张诚然有浓厚的空想色彩，但他的主张中比如世界大同，重视人道，反对强权，废止家族，反对迷信等，今天看来也都还有价值。
与此同时，师复在广州的弟弟刘石心，与黄凌霜、区声白等一起成立了“广州无政府共产主义同志社”，南京、常熟等地也有人成立类似的社团，他们相互联系，讨论学理。当年《民声》的编辑几乎由师复一个人负责，从写稿、校对、处理来信到排字、印刷等，工作繁忙，结果把身体拖垮了，患上了严重的肺病，无钱医治，友人多劝他把印《民声》的机器卖了，他的回答是“此吾党主义东方命脉；断之以活一人，吾不为也”。好不容易有朋友借钱送他进了医院，医生说他身体衰弱，须补充营养，要多吃肉类、蛋类和牛奶等。但他要恪守“心社”社约，宁死不破戒。病重之时，他还撰文评论《上海之罢工风潮》，对社会民生耿耿不忘。一九一五年三月二十七日，他在铁道医院病亡，临终之前留下一封给友人的信：“文明科学本为富人之专利品，托尔斯泰所由深恨而痛绝之也。现在《民声》垂危，几将易箦，余之忧《民声》，比忧病为更甚。倘《民声》呜呼，余又真成为不治之痨病，则师复将与无政府主义同葬支那之黄土而已！”（1915年1月31日）
师复之死，大大削弱了无政府主义在中国的传播，像他这样坚韧卓绝，知行合一，既有探索学理的热忱，又有实践能力的人物可谓后继无人。从“心社”、“晦鸣学舍”、“世界语研究会”到“无政府共产主义同志社”，从《晦鸣录》到《民声》，在短短三四年间，他的生命如同火一般熊熊燃烧，最终烧尽自己。他编印《民声》，劳神竭虑，每出一期，就要卧病几日，但病稍好，他又照常风风火火干开了，在信仰安那其的阵营中，他确实只手撑起了一片天空，在他的努力下，安那其主义的种子才开始播在古老的大地上。美国学者阿里夫·德里克在《中国革命中的无政府主义》书中说，师复是因为目标的严肃性并致力于将自己的理想付诸实践而受到广泛的尊敬，在他去世后，成了无政府主义者的楷模。“师复之所以闻名不是因为思想的独创性而是因为宣传这些思想时的热情。”
一九二七年三月，《民声》杂志继一九二三年的“克鲁泡特金”专号之后推出“师复”专号，吴稚晖等许多重要的无政府主义信仰者纷纷撰文纪念。毕修勺如此缅怀师复：“如果信仰主义的人有大无畏、百折不挠，以主义为第二生命，甚至于列主义于生命之前，于主义有益的事，虽粉身碎骨亦所不却”，“说到这层，我就想到师复，想到我所敬爱的师复的精明，以身殉道，以主义为第二生命的可羡可慕，尤其是在乌烟瘴气的中国，有这样纯洁的人格。他是无政府主义者，而且在中国只有他可称为无政府主义者，他无时无地不以主义为自己人生的目的，殚精竭虑，使之实现于世。”
师复去世的噩耗传到美国时，他的挚友郑彼岸曾写下两副沉痛的挽联，概括其生平和他们理想无成的悲怆：
春梦短江南，红荔湾头虚宿约；
夜盟记湖上，白云庵里痛前尘。
继秋璇卿女士分占湖上青山，
他年三竺重经，感旧应添一副泪；
与无政府主义同葬支那黄土，
此日重洋怅望，哭君宁为十年交。