在严酷的战争中，耶律楚材还特别注意保护人口，帮助百姓避免不必要的伤害。蒙古统帅速不台攻占了金朝首都汴京后，向窝阔台进言，要求按照惯例屠城。耶律楚材听说后，骑着快马来到窝阔台面前，劝说道：“大汗攻打天下，争的就是土地和人民。如果把人民全部杀死，那些土地谁来耕种放牧呢！我们需要的能工巧匠也全部失去。那我们除了一座空城外就一无所得了。”窝阔台觉得耶律楚材说得很有道理，便决定只向金朝皇族完颜氏问罪，其余的人都宽免。聚集在汴京的147万人才活了下来。后来，蒙古平定了河南，被抓住的金人到处逃亡，窝阔台很恼怒，发出命令，谁要帮助逃民就全家视为犯法，连乡社里的人都要连坐。严酷的法令使许多逃民都死在路上。耶律楚材也劝说窝阔台解除了这些禁令。这些宽大的政策，在攻取其他城市时，都得到了延用，并逐渐成为一种定例。
耶律楚材在帮助窝阔台治理国家的过程中，一步一步实施自己“以儒治国”的方略，在政治、经济、文化各方面都做了许多事情。蒙古灭亡金国以后，蒙古朝廷准备整编中原户口，耶律楚材力排众议，坚持中原地区以户定赋。窝阔台准备把攻占到的土地按照蒙古的传统分封给王室、有功的大臣。耶律楚材则认为，分割土地，最容易出现问题，不如多给大家金银财宝。他还帮助窝阔台制定了针对中原地区的赋税制度，这些赋税都很轻，有利于中原地区的休养生息。窝阔台觉得耶律楚材是一个难得的人才，都同意了他的建议，耶律楚材还告诉窝阔台，“马上得天下”却不能“马上治天下”，在他的大力倡导下，蒙古王朝开始大量任用文臣，设立国子学编集经史，招考儒生。耶律楚材为保存中原文化作出了巨大贡献。
耶律楚材的治国方针不可避免地触犯了蒙古守旧贵族和西域商人的权益。因此，他遭到守旧势力的不断攻击，而耶律楚材也不屈不挠地同这些攻击者进行了斗争。耿直的他有时连窝阔台都敢于顶撞。有一次，他秉公审理案件，抓了一名窝阔台宠信的通事（翻译员）。窝阔台非常恼火，命人把耶律楚材绑了起来。窝阔台到底是一个明智的君主，过了一会儿，怒火平息，便觉得这样做很不妥当，命令侍卫把他释放了。可是倔强的耶律楚材不肯让别人解开他身上的绳子。他昂着头对窝阔台说：“我是辅国大臣，陛下命令捆绑我，一定是因为我有罪，那就应该告诉众位大臣。现在又要释放我，表明我没有罪。陛下身为一国之主，怎么能这样轻易反复，像小孩子一样呢？这样的话，国家发生大事，怎能处理呢？”一番话说得在场的大臣都大惊失色，生怕窝阔台生气要惩治他。谁知窝阔台满面通红，沉默了片刻，竟向耶律楚材承认了自己的不是。自此，窝阔台更加敬重自己的这位贤臣了。
1241年，窝阔台由于饮酒无度而死去，皇后乃马真氏控制了朝政。她对公正无私的耶律楚材怀恨在心，不断地排斥打击耶律楚材，不让他参与朝政。三年之后，忧愤成疾的耶律楚材与世长辞。
消息传出，举国悲哀，老百姓们都好像丧失了自己的亲人。汉族的士大夫都流着眼泪来凭吊这位有特殊功劳的契丹政治家。然而他的政敌却乘机散布谣言，说他当宰相时，把天下一半的贡赋，都弄到自己家中。然而调查的结果却表明：耶律楚材的府第中除了十几张琴和一些书画、金石、遗文等，并没有其他财物。政敌的谣言不攻自破，耶律楚材的高尚情操再次令人赞叹不已。
耶律楚材墓
遵照耶律楚材生前的遗愿，其遗体被运回燕京，葬在玉泉山麓。墓建于元世祖中统二年（1261年），原建有祠并耶律楚材夫妇的石像。到清代兴工修建清漪园（颐和园前身）时，乾隆皇帝考虑到耶律楚材在历史上的功绩，下令加以保护，并重修祠宇；他还亲自作《耶律楚材墓诗》，以示崇敬。
忽必烈与阿里不哥争位
忽必烈是成吉思汗的孙子，拖雷的第四个儿子，蒙哥汗的弟弟。他雄才大略，知人善任，改大蒙古国号为元，是元朝真正的创业之主。
蒙哥即位后，让弟弟忽必烈掌管中原汉地的军事和行政事务，并主持攻打南宋。忽必烈治理汉地时重用儒士，很得人心，招致蒙哥汗猜忌，一度被召回漠北，但不久又因军事斗争的需要，被重新派往中原配合蒙哥攻宋。
公元1258年，大蒙古国兵分三路攻打南宋。蒙哥自己率领主力攻四川，忽必烈攻鄂州（今湖北武汉），兀良哈台从云南攻打潭州（今湖南长沙）。正当忽必烈攻打鄂州的紧要关头，忽然传来蒙哥去世的消息。原来，蒙哥在攻打合州时，不幸为炮石所伤，死在了钓鱼山下。部将都劝忽必烈火速返回蒙古，以防政局突变。忽必烈却说：“大汗先前和我约好东西并举，现在鄂州唾手可得，怎能无功而返呢？”正值此时，忽必烈又接到妻子从漠北发来的密报：“京城阿里不哥有变，望迅速北返。”这一来，忽必烈才慌了手脚。正好这时南宋宰相贾似道派人来议和，忽必烈将计就计，匆匆跟南宋签订了和议，马上率军北返。
阿里不哥跟一大批蒙古贵族关系亲近，又得到西部一些汗国的支持。他们都反对实行“汉法”，主张用蒙古的旧法来统治。
阿里不哥知道忽必烈素来有当大汗的野心，实力也能跟自己抗衡，所以加意防范忽必烈。蒙哥一死，阿里不哥马上任命支持他的人担任各级官员，并派脱里赤和阿兰答儿占领燕京和陕西一带，准备阻止忽必烈北上。
忽必烈的妻子得到了消息，马上报告了忽必烈。正在北返途中的忽必烈立刻召集跟随他的诸王、大将和谋士们，商量该怎么办。谋士郝经说：“阿里不哥已经开始行动了。大王虽然有重兵，但是，如果他宣称有大汗的遗诏，先即位了，我们还能回去吗？”他给忽必烈献一条妙计：一方面派一支军队去接蒙哥的灵车，争取把大汗的宝玺夺过来；另一方面派军队夺取并守卫燕京；同时通知各王到和林去举行丧礼。
1260年春，忽必烈到达自己的根据地开平，他的大将廉希宪和商挺私下对他说：“先下手为强，后下手遭殃。机会丢失了，就再也找不回来了。”恰在这时，阿里不哥派人通知忽必烈去和林参加会葬蒙哥的仪式，忽必烈知道一定有阴谋，没有理睬，抢先在开平召开了选举大汗的忽里台大会。在塔察儿、也先哥、合丹、末哥等王的拥护下，忽必烈登上了大汗的宝座。
消息传到和林，阿里不哥大吃一惊，没想到忽必烈竟不守蒙古国只能在和林召开忽里勒台的制度，不合法地先登了汗位。无奈之下，他在同年四月也召开忽里台大会，宣布自己为大汗。
常言道：“天无二日，国无二主。”一个蒙古国出了两个大汗，那怎么能行呢？看来只有通过武力来决一雌雄了。
当时，东部的各个王都支持忽必烈，西边的王中，有的支持阿里不哥，有的支持忽必烈，而且忽必烈还统治着中原，有强大的经济实力做后盾。忽必烈亲自带领大军，直扑阿里不哥的老巢和林。阿里不哥粮马匮乏，哪里是忽必烈的对手？他自知不敌，慌忙弃城逃到谦州（今叶尼塞河上游南）。忽必烈很快占领了和林。阿里不哥怕忽必烈追来，就使了一个缓兵计，派人向忽必烈认罪，说他愿意投降，等他把马儿养肥了，再同其他王一起拜见。忽必烈认为阿里不哥这样做，一定是谋士在后面出的诡计，就对使者说：“你回去告诉我的弟弟，就说我相信他的话，原谅了他，如果他有诚意，就快快来见我。”阿里不哥始终不来，忽必烈等不及了，就派也孙哥驻守和林，自己先回开平去了。
公元1261年秋天，阿里不哥养肥了他的战马，又纠集了一批部队，发兵南下。他派人到也孙哥那儿，假意说是来投降，也孙哥信以为真，没有做打仗的准备。结果被阿里不哥发动突然袭击，把和林夺了回去。忽必烈知道后，马上又带兵北上，两军在昔木土脑儿相会，结果阿里不哥又被打败，逃回和林。可是这时，原来支持阿里不哥的阿鲁忽王也起兵对他，阿里不哥被迫逃到新疆去。
后来，阿里不哥又多次打了败仗，加上蒙古高原发生了饥荒，原先支持阿里不哥的各王，纷纷跑到忽必烈那儿去了。公元1264年，走投无路的阿里不哥不得不向忽必烈投降。至此，忽必烈巩固了他的汗位。
从历史来看，忽必烈和阿里不哥的争位战争对蒙元历史的意义，远远超出了由谁来继承大汗宝座这个问题本身。一方面，忽必烈依靠汉地资源战胜阿里不哥，为蒙古把统治重心南移，加快采纳汉法，建立对中原的秩序化统治，提供了一次恰逢其时的契机。另一方面，蒙古统治重心的南移，必然也给大蒙古国的政治地理结构以重大影响。为了确保蒙古对本部的有效统治，蒙元政府不得不逐步放弃对大蒙古国建立在西域的两大汗国的直接统治。可以说，忽必烈建立元朝，成为中原的正统王朝，就是大蒙古国分裂的开始。
三王之狱
1248年，贵由暴死于行军途中，其妻斡兀立海迷失摄政。1251年，忽里台大会终于召开，到会诸王按拔都的提议，共奉拖雷之子蒙哥为大汗。汗位从此由窝阔台系转移到拖雷系，蒙哥即汗位结束了窝阔台系的统治，引起窝阔台系诸王的愤恨。蒙哥严厉镇压异己势力，将失烈门、脑忽、也孙脱等准备发动政变的三王下狱，溺死了斡兀立海迷失，巩固了权位。从此窝阔台和察合台两系力量受到打击，一蹶不振。
名臣脱脱
脱脱（1314—1355），字大用，蒙古人。其父聘请浦江吴直方做他的老师。日子一长，他对老师说：“让我终日正襟危坐地读书，不如每天记住一些古人的嘉言善行，可以一辈子受用。”老师对此感到很惊奇。
至元四年（1338年），脱脱做了御史大夫。当时脱脱的伯父伯颜为右丞相，专权自恣，罪行累累。脱脱觉得这样下去，有灭族的危险，就对马札儿台说：“伯父骄纵已甚，万一皇上震怒，我们这个家族可就全完了。应当在他未败时请他下台。”马札儿台觉得这话很对，但还是下不了决心。他又向老师吴直方请教。吴直方说：“古人说‘大义灭亲’，你身为御史大夫，只要忠于国家，有什么好顾虑的呢？”于是，脱脱与元顺帝定计，驱逐了伯颜。
至正元年（1341年），脱脱任中书右丞相，一反伯颜旧政，史称“脱脱更化”。他采纳老师吴直方的意见，恢复科举取士。伯颜为政时，信奉西番师婆畀畀。有一次畀畀给他算命，说他将来一定要死在南人手里，于是他提出要杀尽张王李赵刘五姓的汉人和南人，以杜绝隐患，使得民族隔阂加深。现在脱脱这一措施对于笼络汉族知识分子、消除民族隔阂，有一定的积极意义。他选儒臣欧阳玄、李好文、黄溍、许有壬等，五个月为元顺帝妥懽帖睦尔讲一次课，动员元顺帝“读五经四书，写大字，操琴弹古调”，使得元顺帝向往汉文化。总之，他要纠正伯颜擅权时“变乱祖宗成宪”的倒行逆施，缓解了社会的危机。当时，“中外翕然称为贤相”。
至正十四年（1354年），张士诚起兵占据高邮。张士诚称诚王，建国改元。元顺帝命脱脱总制诸王诸省军马，前往镇压。“黜陟予夺一切庶政，悉听便宜行事；省台院部诸司，听选官属从行，禀受节制”。其权力可以说超乎寻常。西域、西番亦皆发兵前来助战。“旌旗累千里，金鼓震野，出师之盛，未有过之者”。
脱脱全力进攻高邮，城中已经支持不住了，张士诚准备投降，又恐罪在不赦，只好硬撑；脱脱也觉得功在眼下，志在破城。
正在这时，元顺帝诏书下，削去脱脱官爵并令其交出兵权。由于临阵易将，元军大乱。张士诚乘机出击，大获全胜。百万元军，一时星散，无所从者，多投红巾军。高邮战役是元末的重要转折。从此，元朝军队失去镇压起义军的优势，起义军得以发展壮大。